ICP-MS和HR-ICP-MS在乏核燃料腐蚀试验溶液表征中的应用

乏核燃料在暴露于少量滴水的地下水中时的腐蚀是一个复杂、不均匀的过程，涉及多种含放射性核素固体的溶解和沉淀。在这些条件下，放射性核素从废物中释放的速率在一定程度上取决于，与在这些条件下可能形成的次生蚀变相相关的影响。

Department of Chemistry等人^[1]通过将未辐照和辐照的核燃料置于滴水中，研究了乏核燃料在模拟地质不饱和和氧化条件下的腐蚀行为。溶液和固体材料定期取样，随后进行分析，以确定这些材料中地下水和燃料成分的浓度，从而阐明腐蚀机制。分析主要通过电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）进行。基于四极杆的ICP-MS的每电荷标称质量（m/z）特异性和高灵敏度允许测定溶液中浓度低至10 pg/ml的多种元素和放射性核素。然而，锕系元素在地下水中的低溶解度经常导致许多重要放射性核素的浓度低于这些水平，特别是在反应燃料上形成二次蚀变相之后。

为了克服这一困难，正在利用高分辨率电感耦合等离子体质谱法（HR-ICP-MS）来增强我们在超痕量浓度下测定低溶解度锕系元素浓度的能力。相对简单的光谱使ICP-MS成为一种非常有用的分析工具，能够测定溶液中浓度低至10 pg/ml的多种元素和放射性核素的浓度。通过低流量雾化与HRICP-MS相结合，可以测定少量1 fg/ml或2.5-10⁶个原子的237Np和239Pu。这种增加的灵敏度和极低的样品量要求使HR-ICP-MS成为ICP-MS多元素能力的有效补充。将ICP-MS和HR-ICP-MS应用于对乏核燃料腐蚀试验产生的溶液进行分析，使能够更好地了解核废料腐蚀化学及其在高放废物核处置库中的长期命运。

[1] Wolf, S., Tsai, Y. Application of ICP-MS and HR-ICP-MS for the characterization of solutions generated from corrosion testing of spent nuclear fuel. J Radioanal Nucl Chem 263, 575–579 (2005). https://doi.org/10.1007/s10967-005-0626-8.

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