原子分散解决电催化NRR中的活性

将氮（N₂）直接还原为氨（NH₃）是最重要但最具挑战性的化学转化之一。目前，大多数NH₃是通过卓越的Haber−Bosch工艺合成的，该工艺使用了约1-2%的人造能源供应，释放了约1.44%的全球二氧化碳排放。

作为Haber−Bosch工艺的替代方案，电化学N₂固定具有在环境温度和压力条件下将丰富的N₂和可再生电力直接转化为NH₃的巨大前景。不幸的是，当NRR由金属、金属氧化物、过渡金属硫族化物、和其他无金属材料催化时，法拉第效率（FE）值非常小（通常在小于1%到几十%的范围内）。

因此，开发具有高FE值的稳定、活性和低成本的电催化剂以进一步推进电化学NRR技术是非常希望的。新出现的原子分散催化剂，如单原子催化剂（SAC），由于其高原子利用率和优异的催化性能而备受关注。

许多SAC，如Mo BN、Fe石墨烯、Ru-g-C3N4和单硼催化剂，被预测为高性能NRR催化剂。WANG和HAN等人^[1-2]的研究表明，一些SAC可以在一定程度上抑制HER，从而能够改善FE。然而，由于NRR涉及多个反应中间体，因此单个原子中心同时提高产率和FE是相当具有挑战性的。

YAN等人^[3]很好地分散在石墨烯上的Pt₂二聚体催化氨硼烷的水解脱氢，比分离的单个Pt原子高出近17倍。对于NRR，包括Mo₂和Mn₂，由2D C2N单层支撑，被ZHANG等人^[4]预测具有比相应SAC更好的催化活性。

[1] Wang M, Liu S, Qian T, et al. Over 56.55% Faradaic efficiency of ambient ammonia synthesis enabled by positively shifting the reaction potential[J]. Nature communications, 2019, 10(1): 341.

[2] Han L, Liu X, Chen J, et al. Atomically dispersed molybdenum catalysts for efficient ambient nitrogen fixation[J]. Angewandte Chemie, 2019, 131(8): 2343-2347.

[3] Yan H, Lin Y, Wu H, et al. Bottom-up precise synthesis of stable platinum dimers on graphene[J]. Nature communications, 2017, 8(1): 1070.

[4] Zhang X, Chen A, Zhang Z, et al. Double-atom catalysts: transition metal dimer-anchored C 2 N monolayers as N 2 fixation electrocatalysts[J]. Journal of Materials Chemistry A, 2018, 6(38): 18599-18604.

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